En esa época, había desfilado para las firmas más importantes de alta costura y terminó su carrera de modelo en 1997.
Al finalizar su carrera como modelo, empieza a dedicarse a la música, como compositora, donde en 1999 le compuso canciones para Julien Clerc en 1999, basado en cuál compuso siete canciones en su disco “j'étais del Si del álbum (2000).

En el 2001 se inicia como cantautora, donde el 2002 publica su primer disco Quelqu’un m’a dit (Alguien me contó) de estilo folk, teniendo un gran éxito y elogiado por las criticas. Este disco fue producido por Louis Bertignac (había sido novio de Bruni).Todos los temas del disco están en francés y compuestos por ella, menos La noyée, que está compuesto por Serge Gainsbourg y Le ciel dans une chambre, que está en italiano la real, compuesto por Gino Paoli.

El 15 de enero del 2007 lanza su segundo disco, llamado No promises interpretado todo el disco en inglés, de estilo blues y el folk rock que combina con la elegancia de su voz suave y su sensualidad. Todas sus canciones están basadas en poemas de autores como William Butler Yeats, Wystan Hugh Auden, Dorothy Parker, Walter de la Mare, Emily Dickinson y Christina Rossetti. Pero no tan solo las canciones estan basadas en poemas, si no que tambien lo es el título del álbum, Promises like pie-crust de Christina Rossetti.